近日，我校化学与环境工程学院蒋维东教授团队在国际催化领域顶级旗舰刊《ACS Catalysis》（全球催化领域第一梯队专属顶刊，仅次于Nature Catalysis，是JACS在催化领域的“姊妹刊”，中科院一区 TOP 期刊，IF 13.1）发表题为“Suppressing Dehalogenation: Highly Chemoselective Hydrogenation of Halogenated Nitroarenes Enabled by a γ-Ray-Engineered Fe(III)-OH-Pt Interface”的研究论文。这是四川轻化工大学首次同时以第一作者、第一署名单位、通讯作者单位在ACS Catalysis上发表成果。跨专业报考材料与化工专硕的研究生陈长松为论文第一作者，陈登雄、张卉两名本科生参与相关研究工作，蒋维东教授为通讯作者。该研究得到了四川省科技厅自然科学基金面上项目(No. 2022NSFSC0299 )及钒钛关键战略材料四川省重点实验室（原钒钛资源化利用四川省重点实验室）开放项目（No. 2018FTSZ04）的资助。此工作是在课题组系列前期工作【Ind Eng Chem Res (“化工三大刊”之一），ACS Appl Mater Interfaces，ACS Appl Nano Mater，Int J Hydrogen Energ，Appl Catal. A: Gen，Mol Catal，Surf Interfaces等】基础上进一步深耕取得的成果。
卤代硝基芳烃选择性加氢是制备医药、农药及精细化学品重要中间体卤代芳胺的重要反应，但传统卤代硝基苯催化加氢过程往往伴随 C–X 键加氢脱卤副反应，尤其对于含较弱C–I、C–Br 键的底物而言，其加氢选择性控制更具挑战性。针对这一关键问题，研究团队创新性引入 γ 射线辐照策略调控 Pt–Fe 纳米结构及其与氧化石墨烯载体之间的界面构型，构筑了具有 Fe(III)–OH–Pt 协同界面的 Pt–Fe 基杂化催化剂。此类催化剂在催化卤代硝基苯特别是碘代硝基苯串联加氢反应中表现出非常高的活性、优异的选择性，加氢脱碘副反应基本被抑制。
研究结果表明，适宜剂量的 γ 射线辐照不仅有助于促进金属物种的均匀分散，还可调控 Pt、Fe 与表面羟基物种之间的配位环境，形成具有协同作用的 Fe(III)–OH–Pt 界面结构。其中，PtFe(OH)x/GO-50 催化剂在NaBH4原位供氢体系中可在室温、常压下高效催化对碘硝基苯（p-INB）串联加氢生成对碘苯胺（p-IAN），目标产物收率最高可达 97.8%，选择性接近 100%，并对多种卤代硝基芳烃表现出优良普适性。DFT理论计算证实了Fe(III)–OH–Pt 界面能够优先吸附并活化硝基基团，使卤代硝基苯优先倾向于以 –NO₂ 端垂直吸附于界面活性位点，而非发生平面吸附。该特殊吸附构型不仅降低了硝基还原过程的反应能垒，同时削弱了芳环上C–X 键与 Pt 位点之间的直接相互作用，从而有效抑制了加氢脱卤等副反应的发生，为实现卤代硝基芳烃高选择性加氢提供了新的活性催化界面设计思路。
该工作首次利用 γ 射线辐照策略构建 Fe(III)–OH–Pt 协同界面，实现了 Pt–Fe 纳米结构与粒径的协同调控，并成功应用于卤代硝基芳烃的高选择性加氢反应，为高选择性卤代芳胺的绿色合成提供了新催化体系，也为辐照技术在金属基催化剂界面调控与选择性催化中的应用提供了新思路。此研究工作的开展不仅提升了研究生在催化剂设计、实验实施、数据分析和论文写作等方面的综合能力，也进一步体现了只要潜心、用心、耐心，摒弃浮躁，追求卓越，不同基础水平的学生均可取得优秀成果。
论文链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.6c02479
【复审：张国成 终审：许筠柱】
